双重修饰富镍正极材料合成路线及改性效果示意图

湖南日报·新湖南客户端2月14日讯（通讯员 喻玲）长沙理工大学材料科学与工程学院李灵均副教授团队与厦门大学助理教授张桥保、美国阿贡国家实验室教授陆俊、内布拉斯加大学林肯分校、布鲁克海文国家实验室等海内外团队合作，在高能量密度锂离子电池双重修饰富镍正极材料方面取得了突破性进展。近日以长沙理工大学为第一单位在国际权威期刊《Advanced Functional Materials》（先进功能材料）发表了题为"Simultaneously Dual Modification of Ni-Rich Layered Oxide Cathode for High-Energy Lithium-Ion Batteries"的研究成果，论文第一作者为长沙理工大学在读硕士研究生杨慧平等，李灵均副教授为论文第一通讯作者。《Advanced Functional Materials》是德国Wiley出版社旗下顶级期刊，当前影响因子为13.325，在材料化学领域具有权威影响力。

李灵均副教授介绍，锂离子电池因具有可逆容量高、工作电位高、循环寿命长以及自放电小等诸多优点，已广泛应用于各种便携式设备，并逐步在储能和电动汽车领域得到推广和应用。锂离子电池的核心技术是高容量、长寿命、高安全性正极材料的开发。在商业化正极材料中，层状结构的富镍三元材料因能量密度高（单体电池比能量可达280 Wh kg-1）、成本低，越来越受到市场青睐。然而，富镍三元正极材料仍存在界面稳定性差、二次颗粒内部结构衰退等问题，严重阻碍其规模化应用。

为了让锂离子电池有更稳定的性能，更广泛的应用，长沙理工大学材料科学与工程学院科研团队以锂离子电池高容量富镍正极材料为研究对象，进行了历时3年实验与探索，团队从分析钛和镧在富镍三元材料表层的迁移势垒出发，发现钛掺入体相而镧富集在表面的状态为体系能量最低的状态即稳定状态。根据理论计算结果，他们合理设计并同步合成了钛掺杂、镧镍锂氧化物包覆的双重修饰富镍三元材料。

该材料展现出了良好的热稳定性、结构稳定性及优异的电化学性能。在60摄氏度高温，经过150次循环后，双重修饰材料的容量保持率比纯相富镍材料提高了近两倍。对循环后材料进行透射电镜分析发现，双重修饰能有效抑制富镍材料在循环过程中表面纳米尺度的结构退化，从而增强富镍材料的表面稳定性。此外，研究团队采用全场透射X射线显微成像对循环前/后的正极材料进行可视化研究，证明双重修饰抑制了正极材料二次颗粒内微裂纹的产生与循环过程中微裂纹扩展，并揭示了循环后富镍材料二次颗粒间Ni3+的不均匀分布得到抑制，材料二次颗粒的结构稳定性显著提升。这为锂离子电池富镍材料的开发应用提供新的思路和理论指导，助力高能量密度锂离子动力电池发展。

论文链接如下：

Simultaneously Dual Modification of Ni-Rich Layered Oxide Cathode for High-Energy Lithium-Ion Batteries. Adv. Funct. Mater. 1808825 (2019) DOI: 10.1002/adfm.201808825，https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201808825

该研究得到国家自然科学基金（51774051, 51304031, and 21703185）、国家重点研发项目（2018YFB0905400）、长沙市杰出创新青年培养计划、美国能源部等多项基金的支持。

责编：曾璇

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